Carolyn Sampson ist auf Konzert- und Opernbühnen gleichermaßen zu Hause und hat sowohl im Vereinigten Königreich als auch in Europa und den USA beachtliche Erfolge gefeiert.
Auf der Opernbühne sang sie u. a. die Titelrolle in Händels «Semele» und die Pamina in Mozarts «Die Zauberflöte» für die English National Opera, verschiedene Rollen in Purcells «The Fairy Queen» für die Glyndebourne Festival Opera (auf DVD veröffentlicht) und sowohl Anne Truelove in Strawinskys «The Rake’s Progress» als auch die Mélisande in Debussys «Pelléas et Mélisande» in Produktionen von Sir David McVicar für die Scottish Opera. International ist sie an der Opéra de Paris, der Opéra de Lille, der Opéra de Montpellier und der Opéra National du Rhin aufgetreten. Außerdem sang sie die Titelrolle in Lullys «Psyché» beim Boston Early Music Festival, die auf CD erschien und für einen Grammy nominiert wurde.
Neben ihrer Konzerttätigkeit, die sie regelmäßiger Folge mit führenden Orchestern und Ensembles sowie mit Dirigenten wie Sir Mark Elder, Harry Bicket, Ivor Bolton, Riccardo Chailly, Harry Christophers, Philippe Herreweghe, Andris Nelsons, Yannick Nezet-Seguin, Louis Langrée, Trevor Pinnock und Donald Runnicles zusammenbringt, ist Carolyn Sampson auch als Liedsängerin aktiv, als die sie etwa in der Saison 2014/15 „featured artist“ der Londoner Wigmore Hall war und Liederabende bei den Festivals von Oxford und Leeds, Saintes und Aldeburgh sowie im Amsterdamer Concertgebouw, in Barcelona, Freiburg, in der Oper Frankfurt, im Wiener Konzerthaus und kürzlich bei ihrer ersten Konzerttournee durch Japan gab.
In den letzten Jahren hat Carolyn Sampson eine Partnerschaft mit dem Pianisten Joseph Middleton aufgebaut. Beider Debütalbum, «Fleurs», erschien Anfang 2015 mit Liedern von Purcell bis Britten und wurde für den Gramophone Award in der Kategorie «Solo Vocal» nominiert. Seitdem haben sie «A Verlaine Songbook» mit Vertonungen der Poesie von Paul Verlaine, «Lost is my Quiet» – eine Duett-CD mit dem Countertenor Iestyn Davies, «A Soprano’s Schubertiade», «Reason in Madness» und kürzlich «The Contrast – English Poetry in Song» veröffentlicht, alle für das schwedische Label BIS.
Neben ihrer langjährigen Zusammenarbeit mit BIS hat sie mehrfach preisgekrönte Aufnahmen für Decca, Harmonia Mundi und Hyperion veröffentlicht, die unter anderem mit dem Choc de l’Année Classica, dem Gramophone Magazine Editor’s Choice, der BBC Music Magazine’s Record of the Month, einem ECHO Award und einem Diapason d’Or ausgezeichnet wurden. Ihre Aufnahme mit Ex Cathedra für Hyperion, «A French Baroque Diva», gewann den Recital Award bei den Gramophone Awards 2015. Bei den Gramophone Awards 2017 wurde Carolyn außerdem als Künstlerin des Jahres nominiert. Ihre Aufnahme von Mozarts «c-Moll-Messe» und «Exsultate Jubilate» mit Masaaki Suzuki und dem Bach Collegium Japan gewann zudem den Choral Award.
Zu den jüngsten und zukünftigen Höhepunkten zählen Tourneen mit dem Freiburger Barockorchester und dem Bach Collegium Japan, Konzerte mit dem Boston Symphony, Philadelphia und Rotterdam Philharmonic Orchestra und dem Orchestra dell’Accademia Nazionale di Santa Cecilia, u. a. bei den Salzburger Festspielen. Zu den Höhepunkten ihrer Konzerttätigkeit zählen Auftritte in der Wigmore Hall, im Amsterdamer Concertgebouw, im de Singel in Antwerpen und im Pierre Boulez Saal in Berlin.